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Dissertationen

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Univ. Hannover, Naturwissenschaftliche Fakultät (Herausgeber)

Mobilization and isotope fractionation of uranium, copper and iron in the environment - implications for (bio)remediation of contaminated sites and mine tailings


Röbbert, Yvonne
Hannover (Deutschland)
Selbstverlag
2021, 143 S., Abb., Tab., Lit.
Sprache: Englisch

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[Quelle: https://d-nb.info]

[Link zum kostenlosen Volltext funktioniert nicht?]

Die Änderung des Oxidationszustandes von redox-sensitiven Elementen ist häufig mit einer Änderung ihrer Löslichkeit und Mobilität verbunden. Die Erforschung dieser Mobilisierungsprozesse und die Entwicklung von Überwachungstechniken ist essentiell, um Umweltverschmutzung in Zukunft zu verringern und vermag sogar die Exploration von prospektionswürdigen Mineralisierungen unterstützen. Diese Arbeit untersucht dafür die Verwendung der Isotopensysteme von Kupfer (Cu), Eisen (Fe) und Uran (U) zur Verfolgung von Umweltprozessen im Zusammenhang mit Abraumhalden und mit (Bio-) Sanierung. Im ersten Teil wurden sulfidische Abraumhalden untersucht, welche durch die Freisetzung von saurem Grubenwasser die Umwelt kontaminieren können. Eine optimierte und getestete sequentielle Extraktionsmethode von Cu- und Fe-Isotopen wurde an Proben aus zwei Tiefenprofilen porphyrischer Kupferminen-Abraumhalden aus der Atacama-Wüste (Chile) angewandt. Die Fe-Isotopenfraktionierung wurde dabei auf oxidative Sulfidverwitterung und sekundäre Anreicherung durch z. B. (Wieder-)Ausfällung zurückgeführt. Die Cu-Isotopensignatur wurde als Ergebnis des kapillaren Cu-Aufstiegs durch aride Klimabedingungen oder durch die bevorzugte Adsorption schwerer Cu-Isotope an die Oberfläche von Fe(hydr-)oxiden interpretiert. Es wurde folglich gezeigt, dass sich Cu- und Fe-Isotope gut dafür eignen, Mobilisierungen und sekundäre Elementanreicherungen zu verfolgen. Im zweiten Teil wurde die U-Isotopenfraktionierung als Überwachungsinstrument für die Langzeitstabilität von nicht-kristallinem U(IV) – ein wichtiger Bestandteil von sedimentären Uranvorkommen und das Hauptprodukt von (Bio)Sanierung - untersucht. Dafür wurden anoxische Komplexierungs-Experimente im Labor durchgeführt. Dabei stellte sich heraus, dass die Liganden EDTA, Citrat und Na-Hydrogencarbonat bevorzugt schweres 238U mobilisieren. Diese Ergebnisse haben aufgezeigt, das schwere U-Isotopensignaturen nicht nur durch Uran-Reduktion entstehen können, sondern auch durch U-Mobilisierung generiert werden können. Im letzten Teil wurde die oxidative Mobilisierung (biotisch und abiotisch) von nicht-kristallinem U(IV) untersucht, da sie ebenfalls die U-Isotopenzusammensetzung beeinflussen könnte. Dabei wurde keine signifikante U-Isotopenfraktionierung bei der Oxidation mit Fe(III) oder Acidithiobacillus ferrooxidans beobachtet. Daher kann die oxidative Mobilisierung bei der Interpretation von natürlichen/anthropogenen U-Isotopensignaturen vernachlässigt werden. Zusammenfassend sind die wichtigsten Ergebnisse dieser Arbeit: (1) mit Hilfe der sequenziellen Extraktion in Verbindung mit der Analyse von Cu- und Fe-Isotopen lassen sich die Mobilisierungs- und Anreicherungsprozesse in Abraumhalden nachverfolgen und (2) eine Unterscheidung zwischen oxidativer Mobilisierung und abiotischer Komplexierung kann mit Hilfe der U-Isotopensystematik erfolgen, was eine bessere Abschätzung der Langzeitstabilität von nicht-kristallinem U(IV) nach in-situ-Laugung oder (Bio)Sanierung ermöglicht.

Publikationslisten zum Thema:
Isotop, Oxidation, Kupfer, Sulfid, Schwermetall, Bergwerk, Steinbruch, Eisen, Geologie, Umwelttechnik, Aufbereitung, Adsorption, Bergbau, Ammoniak, Mineral, Chemie, isotope, oxidation, copper, sulphide, heavy metal, mine, quarry, iron, geology, environmental technology, preparation, adsorption, mining industry, ammonia, mineral,



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Aktualisierung des Bewertungskonzepts zur Umweltverträglichkeit von Beton
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Dieses Projekt schließt inhaltlich an ein 2019 abgeschlossenes Projekt an, das die Überarbeitung des aktuellen Bewertungskonzepts zur Umweltverträglichkeit von Beton des DIBt behandelte. Anlass des vorherigen Projekts war die Absenkung der Geringfügigkeitsschwellen (GFS) vieler umweltrelevanter Parameter durch die Bund-/Länderarbeitsgemeinschaft Wasser (LAWA) im Jahr 2016 gegenüber den GFS von 2004. Eine Übernahme der aktuellen GFS von 2016 in das derzeit gültige Bewertungskonzept würde dazu führen, dass viele normkonforme Betone die Anforderungen nicht mehr erfüllen. Das überarbeitete Konzept würde ohne Berücksichtigung der Wechselwirkungen eluierter Substanzen mit dem Boden zu einer weiteren Senkung der zulässigen Freisetzungen führen. Es wurde jedoch gezeigt, dass sich bei Berücksichtigung der Sorption mittels eines für einen niederländischen Standardsandboden durch geochemische Modellierung berechneten Kd-Werts im Modell die zulässigen Freisetzungen wesentlich erhöhen. Dieser Kd-Wert ist jedoch relativ hoch und erscheint daher für eine Worst-Case-Betrachtung nicht geeignet. Daher wurden in diesem Vorhaben Mindest-Kd-Werte ermittelt, die gemäß des Bewertungskonzeptes zur Einhaltung der Anforderungen für normkonforme Betone führen würden.


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Die Modellierung der Stoffflüsse aus beregneten Bauteilen in die Umweltkompartimente Oberflächenwasser, Boden und Grundwasser erfordert eine große Menge von experimentellen Daten, die nicht zur Verfügung stehen bzw. mit aufwändigen Messungen ermittelt werden müssen. Speziell die Abschätzung des Risikos einer Boden- bzw. Grundwasserverschmutzung durch Substanzen, die aus beregneten Bauteilen ausgewaschen werden können, erfordert die Modellierung der Stoffverlagerung im Boden. Im Bereich Boden haben sich sogenannte Pedotransferfunktionen (PTF) etabliert, die aus häufig vorhandenen Daten Modellparameter für den Wasser- und Stofftransport ableiten.


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Teneketzi, Eleni; Knollmann, Philipp; Weber, Frank-Andreas; Schöttler, Oliver; Manheller, Wilfried; Schitthelm, Dietmar; Brinkmann, Sabine
Erfassung punktueller und diffuser Eintragspfade von Spurenstoffen in die Niers: Ergebnisse einer einjährigen werktäglichen Messkampagne
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