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Mobilization and isotope fractionation of uranium, copper and iron in the environment - implications for (bio)remediation of contaminated sites and mine tailings
Röbbert, Yvonne
Hannover (Deutschland)
Selbstverlag
2021, 143 S., Abb., Tab., Lit.
Sprache: Englisch
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[Quelle: https://d-nb.info]
Die Änderung des Oxidationszustandes von redox-sensitiven Elementen ist häufig mit einer Änderung ihrer Löslichkeit und Mobilität verbunden. Die Erforschung dieser Mobilisierungsprozesse und die Entwicklung von Überwachungstechniken ist essentiell, um Umweltverschmutzung in Zukunft zu verringern und vermag sogar die Exploration von prospektionswürdigen Mineralisierungen unterstützen. Diese Arbeit untersucht dafür die Verwendung der Isotopensysteme von Kupfer (Cu), Eisen (Fe) und Uran (U) zur Verfolgung von Umweltprozessen im Zusammenhang mit Abraumhalden und mit (Bio-) Sanierung. Im ersten Teil wurden sulfidische Abraumhalden untersucht, welche durch die Freisetzung von saurem Grubenwasser die Umwelt kontaminieren können. Eine optimierte und getestete sequentielle Extraktionsmethode von Cu- und Fe-Isotopen wurde an Proben aus zwei Tiefenprofilen porphyrischer Kupferminen-Abraumhalden aus der Atacama-Wüste (Chile) angewandt. Die Fe-Isotopenfraktionierung wurde dabei auf oxidative Sulfidverwitterung und sekundäre Anreicherung durch z. B. (Wieder-)Ausfällung zurückgeführt. Die Cu-Isotopensignatur wurde als Ergebnis des kapillaren Cu-Aufstiegs durch aride Klimabedingungen oder durch die bevorzugte Adsorption schwerer Cu-Isotope an die Oberfläche von Fe(hydr-)oxiden interpretiert. Es wurde folglich gezeigt, dass sich Cu- und Fe-Isotope gut dafür eignen, Mobilisierungen und sekundäre Elementanreicherungen zu verfolgen. Im zweiten Teil wurde die U-Isotopenfraktionierung als Überwachungsinstrument für die Langzeitstabilität von nicht-kristallinem U(IV) – ein wichtiger Bestandteil von sedimentären Uranvorkommen und das Hauptprodukt von (Bio)Sanierung - untersucht. Dafür wurden anoxische Komplexierungs-Experimente im Labor durchgeführt. Dabei stellte sich heraus, dass die Liganden EDTA, Citrat und Na-Hydrogencarbonat bevorzugt schweres 238U mobilisieren. Diese Ergebnisse haben aufgezeigt, das schwere U-Isotopensignaturen nicht nur durch Uran-Reduktion entstehen können, sondern auch durch U-Mobilisierung generiert werden können. Im letzten Teil wurde die oxidative Mobilisierung (biotisch und abiotisch) von nicht-kristallinem U(IV) untersucht, da sie ebenfalls die U-Isotopenzusammensetzung beeinflussen könnte. Dabei wurde keine signifikante U-Isotopenfraktionierung bei der Oxidation mit Fe(III) oder Acidithiobacillus ferrooxidans beobachtet. Daher kann die oxidative Mobilisierung bei der Interpretation von natürlichen/anthropogenen U-Isotopensignaturen vernachlässigt werden. Zusammenfassend sind die wichtigsten Ergebnisse dieser Arbeit: (1) mit Hilfe der sequenziellen Extraktion in Verbindung mit der Analyse von Cu- und Fe-Isotopen lassen sich die Mobilisierungs- und Anreicherungsprozesse in Abraumhalden nachverfolgen und (2) eine Unterscheidung zwischen oxidativer Mobilisierung und abiotischer Komplexierung kann mit Hilfe der U-Isotopensystematik erfolgen, was eine bessere Abschätzung der Langzeitstabilität von nicht-kristallinem U(IV) nach in-situ-Laugung oder (Bio)Sanierung ermöglicht.
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